Benzoin kondenzáció

A benzoinkondenzáció (amelyet történelmi okokból gyakran kondenzációs reakciónak neveznek) két aromás aldehid , különösen a benzaldehid közötti reakció . A reakciót nukleofilek , például cianid-anion vagy N-heterociklusos karbének katalizálják . A reakciótermék egy aromás aciloin , amelynek kiindulási vegyülete benzoin [1] .

Történelem

Ennek a reakciónak a korai változatát 1832-ben Justus von Liebig és Friedrich Wöhler fejlesztette ki keserűmandulaolajjal kapcsolatos kutatásai során [2] . Ennek a reakciónak a katalitikus változatát Nikolai Zinin fejlesztette ki az 1830-as évek végén [3] [4] , a reakciómechanizmust 1903-ban AI Lapworth javasolta . [5]

Reakció mechanizmus

Az első lépésben a ( nátrium-cianidból képződő ) cianid anion aldehidekkel reagál egy nukleofil addíciós reakcióban . Az intermedierek átrendeződése a karbonilcsoport polaritásának megváltozását eredményezi , amely egy második karbonilcsoportot ad egy második nukleofil addícióval. A protonátvitel és a cianidion eliminációja következtében benzoin képződik. Ez a reakció visszafordítható .

A cianidion három különböző célt szolgál ebben a reakcióban. Nukleofilként működik , megkönnyítve a proton és a távozó csoport eltávolítását az utolsó lépésben. A benzoin kondenzációja inkább dimerizáció , mint kondenzáció, mivel kis molekulák, például víz nem szabadulnak fel a reakció során. Emiatt a reakciót benzoin addíciónak is nevezik . Ebben a reakcióban a két aldehid különböző célokat szolgál; az egyik aldehid protondonorként, a másik pedig akceptorként szolgál. Ily módon kevert benzoinok, azaz a molekula mindkét oldalán különböző csoportokat tartalmazó termékek állíthatók elő.

Hatókör

A reakciót alifás aldehidek esetében alkalmazhatjuk bázikus katalizátorral tiazolsók jelenlétében ; a reakciómechanizmus lényegében ugyanaz. Ezenkívül ezek a vegyületek fontosak a heterociklusos vegyületek szintézisében . Ezenkívül ez a reakció lehetséges enonokkal , például metil-vinil-ketonnal, mint a Stetter-reakció reagensével.

A biokémiában a tiamin - koenzim felelős az aciloinszerű vegyületek bioszintéziséért. Ez a koenzim tartalmaz egy arányban tiazolt is, amely deprotonáció után nukleofil karbénné válik.

Egy tanulmányban egy speciálisan tervezett N-heterociklusos karbént (NHC-bázis tiazolsóhoz kapcsolva) használtak a benzoin enantioszelektív intramolekuláris kondenzációjának elősegítésére ( 2. séma ) [6] .

Ezt a következtetést egy másik, enyhén módosított NHC-vel végzett vizsgálat is megerősítette, kálium-terc-butoxid helyett DBU -t használva ( 3. séma ) [6] .

Lásd még

Jegyzetek

  1. Roger Adams és C.S. Marvel (1941), Benzoin , Org. Szint. , < http://www.orgsyn.org/orgsyn/orgsyn/prepContent.asp?prep=cv1p0094 >  ; Coll. Vol. T. 1:94 
  2. Wöhler, Liebig; Wohler, Liebig. Untersuchungen über das Radikal der Benzoesäure  (német)  // Annalen der Pharmacie : bolt. - 1832. - Bd. 3 , Nr. 3 . - S. 249-282 . - doi : 10.1002/jlac.18320030302 .
  3. N. Zinin; N. Zinin. Beiträge zur Kenntniss einiger Verbindungen aus der Benzoylreihe  (német)  // Annalen der Pharmacie : bolt. - 1839. - Bd. 31 , sz. 3 . - S. 329-332 . - doi : 10.1002/jlac.18390310312 .
  4. N. Zinin; N. Zinin. Ueber einige Zersetzungsprodukte des Bittermandelöls  (német)  // Annalen der Pharmacie : bolt. - 1840. - Bd. 34 , sz. 2 . - S. 186-192 . - doi : 10.1002/jlac.18400340205 .
  5. Lapworth, A.CXXII. – A szénvegyületekhez hidrogén-cianid hozzáadásával járó reakciók. rész II. A cianohidrineket összetett savaknak tekintik  //  Journal of the Chemical Society : folyóirat. - Chemical Society , 1904. - Vol. 85 . - P. 1206-1214 . - doi : 10.1039/CT9048501206 .
  6. 1 2 Hiroshi Takikawa, Yoshifumi Hachisu, Jeffrey W. Bode, Keisuke Suzuki. Katalitikus enantioszelektív keresztezett aldehid-keton-benzoin ciklizálás  (angol)  // Angewandte Chemie International Edition. — 2006-05-19. — Vol. 45 , iss. 21 . - P. 3492-3494 . — ISSN 1521-3773 . - doi : 10.1002/anie.200600268 . Archiválva az eredetiből 2017. augusztus 4-én.

Linkek