Staudinger lekötés

A Staudinger - ligálás a Staudinger-reakció egy módosítása  , amelyet széles körben alkalmaznak a kémiai biológiában és a biokonjugációban kis molekulatömegű jelölésekkel rendelkező biomolekulák kovalens kötésére , valamint élő szervezetek sejtjeinek jelölésére. A reakciót 2000-ben C. Bertozzi csoportja javasolta [1] . Mivel a benne részt vevő funkciós csoportok ( azid és foszfin ) gyakorlatilag nincsenek jelen az organizmusokban, és nem hajlamosak természetes vegyületekkel kölcsönhatásba lépni, a Staudinger-ligálás bioortogonális reakciókra utal .

Bioortogonalitás

A Staudinger ligálás volt az első példa olyan bioortogonális reakcióra , amely képes az élő szervezetek sejtjeiben a természetes biokémiai folyamatok megzavarása nélkül végbemenni. Felfedezése olyan funkciós csoportok közötti kémiai reakciók kutatásából származott , amelyek a biomolekulákban ritkák, és ennek eredményeként teljesen más reakciókészséggel rendelkeznek, mint a leggyakrabban előforduló természetes funkciós csoportok.

A kemény és lágy savak és bázisok elmélete szerint az azid és a foszfin lágy elektrofil , illetve nukleofil , míg a biomolekulák főleg kemény nukleofileket tartalmaznak, amelyek nem képesek azidokkal reagálni.

A gyógyszerek ( azidotimidin ) példáján kimutatták, hogy az azidok biokompatibilisek , és a foszfinok gyakorlatilag nem fordulnak elő a biomolekulákban [2] , és nem állítják helyre a diszulfidkötéseket .

Mechanizmus

A reakció az azid , amely egy lágy elektrofil, és a foszfin  , egy lágy nukleofil kölcsönhatásán alapul . Az első szakaszban a foszfin nukleofil addíciója következik be az azidcsoport terminális nitrogénatomjához, ami foszfazid 1 képződését eredményezi . Továbbá egy négytagú gyűrű 2 közbenső képződése révén a foszfazid egy nitrogénmolekulát hasít le, és iminofoszforánt 3 képez . A klasszikus Staudinger-reakcióban ez volt az utolsó szakasz, amely után az iminofoszforánt általában két termék - egy amin és foszfin-oxid - képződésével hidrolízisnek vetették alá. A C. Bertozzi által javasolt módosítás abból áll, hogy egy észtercsoportot viszünk be a foszfin egyik arilszubsztituensébe elektrofil csapdaként. Ebben az esetben az iminofoszforán nukleofil nitrogénatomja megtámadja az észtercsoportot, és így 4 biciklusos terméket képez . A P–N kötés hidrolízise egy végterméket 5 eredményez, amelyben a biomolekula és a jelölés erős amidkötésen keresztül kapcsolódik [3] .

Staudinger nyom nélküli lekötés

Nem sokkal C. Bertozzi publikációja után a Staudinger-ligálás több változatát javasolták, amelyek során a reakció során keletkező foszfin-oxidot hidrolízissel távolítják el a végtermékből. Ezt a módosítást Staudinger szerint nyom nélküli lekötésnek nevezik .  Kémiai szempontból a foszfin-oxid eltávolítása a reagensek módosításával valósult meg oly módon, hogy a foszfin az észter alkoholos részébe került, és az iminofoszforán intermedier nukleofil nitrogénatomjának megtámadásakor lehasadt.

R. T. Raines csoportja egy segéd merkaptán részt inszertál a foszfinba, hogy átészterezze a védett aminosav-tioésztert. Amikor azidot viszünk be a reakcióba, az átrendeződés eredményeként iminofoszforán képződik, melynek során a foszfin lehasad, majd vízzel hidrolizálódik. Ezt a megközelítést alkalmazták a peptid szintézisére, és a natív kémiai ligálás alternatívájává válhat [4] .

Saxon és Bertozzi foszfinreagenseiket is javasolta nyom nélküli Staudinger-ligáláshoz, bemutatva a reakció lehetőségeit egy azid tartalmú nukleozid példaként történő felhasználásával [5] .

Hasonló megközelítést alkalmaztak glikoproteinek szintézisére is. Ebben az esetben a módosított szénhidrát észtercsoportjába foszfint vittek be, amely azid tartalmú fehérjével reagálva olyan terméket képez, amelyben a szénhidrát és a fehérje erős amidkötéssel kapcsolódott össze [6] .

Alkalmazás

A reakciót azid tartalmú biomolekulák módosítására használták különféle kis molekulatömegű jelölésekkel ( biotin , fluoreszcens festékek, FLAG peptid ), valamint peptidek, fehérjék konjugálására , felületek módosítására stb. [7]

Lásd még

Jegyzetek

  1. Saxon E., Bertozzi CR Cell Surface Engineering by a Modified Staudinger Reaction   // Tudomány . - 2000. - Vol. 287. sz . 5460 . — P. 2007–2010 . - doi : 10.1126/tudomány.287.5460.2007 . — PMID 10720325 .
  2. Chakraborty A., Wang D., Ebright YW, Ebright RH Azide -Specific Labeling of Biomolecules by Staudinger-Bertozzi Ligation: Phosphine Derivatives of Fluorescent Probes Suitable for Single-Molecule Fluorescence Spectroscopy   // Enzymo Methods . - 2010. - 20. évf. 472 . — P. 19–30 . - doi : 10.1016/S0076-6879(10)72018-8 .
  3. Lin FL, Hoyt HM, van Halbeek H., Bergman RG, Bertozzi CR Mechanistic Investigation of the Staudinger Ligation  //  J. Am. Chem. szoc. - 2005. - 20. évf. 127. sz . 8 . — P. 2686–2695 . doi : 10.1021 / ja044461m . — PMID 15725026 .
  4. Nilsson BL, Kiessling LL, Raines RT Staudinger Ligation: A Peptide from a Thioester and Azide  //  Org, Lett. - 2000. - Vol. 2 , sz. 13 . — P. 1939–1941 . - doi : 10.1021/ol0060174 .
  5. Saxon E., Armstrong JI, Bertozzi CR A „Traceless” Staudinger Ligation for the Chemoselective Synthesis of Amide Bonds  //  Org, Lett. - 2000. - Vol. 2 , sz. 14 . — P. 2141-2143 . - doi : 10.1021/ol006054v .
  6. Bernardes GJL, Linderoth L., Doores KJ, Boutureira O., Davis BG A glikoprotein-szintézis helyszelektív, nyom nélküli Staudinger-ligálása feltárja a hatókört és a korlátozásokat   // ChemBioChem . - 2011. - 20. évf. 12 , sz. 9 . - P. 1383-1386 . - doi : 10.1002/cbic.201100125 .
  7. van Berkel SS, van Eldijk MB, van Hest JCM Staudinger Ligation as a Method for Bioconjugation // Angew. Chem. Int. Szerk. - 2011. - T. 50 , 38. sz . — S. 8806–8827 . - doi : 10.1002/anie.201008102 .

Irodalom